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近期，廣州大學(xué) 大灣區(qū)環(huán)境研究院 王平山教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合美國南佛羅里達(dá)大學(xué)、美國Argonne國家實(shí)驗(yàn)室等在構(gòu)建超大二維網(wǎng)格狀分子結(jié)構(gòu)方面取得了重大突破性進(jìn)展。該工作通過模仿蛋白質(zhì)折疊與自組裝的配位作用構(gòu)建了二維六邊形蜂窩網(wǎng)格狀且尺寸達(dá)到約20納米的金屬有機(jī)超分子，并以全文的形式發(fā)表在國際化學(xué)類頂級期刊：自然-化學(xué)（Nature Chemistry），題目為：Intra- and intermolecular self-assembly of a 20-nm-wide supramolecular hexagonal grid（文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41557-020-0454-z）。廣州大學(xué)為第一通訊單位，大灣區(qū)環(huán)境研究院青年教師張哲為論文第一作者。

圖1. 第一代（左）和第二代（右）蜂窩網(wǎng)格結(jié)構(gòu)超分子

自組裝是一種由基本結(jié)構(gòu)單元基于非共價(jià)作用自發(fā)形成有序結(jié)構(gòu)的過程。該現(xiàn)象在自然界中普遍存在，如蛋白質(zhì)，核酸等。在諸多非共價(jià)作用中，配位鍵由于其良好的方向性和可逆性尤其受到超分子化學(xué)家們的青睞。在過去的幾十年里，配位作用導(dǎo)向的超分子自組裝在構(gòu)建二維，三維結(jié)構(gòu)及超分子聚合物方面取得了舉世矚目的進(jìn)展。然而，受限于合成與表征，構(gòu)建超大（10-100 nm）并具有特定形狀和尺寸的分立二維結(jié)構(gòu)依然充滿挑戰(zhàn)。

圖2. Ag(111)表面折疊和自組裝結(jié)構(gòu)的STM成像及網(wǎng)格結(jié)構(gòu)超分子異構(gòu)體的掃描隧道譜學(xué)（STS）表征

運(yùn)用電噴霧電離-離子淌度質(zhì)譜（ESI-MS）確定了該網(wǎng)格狀超分子的分子量達(dá)67,000 Da以及異構(gòu)體的化學(xué)組成?；谌芤簯B(tài)或氣態(tài)的超分子結(jié)構(gòu)及異構(gòu)體表征具有重要的意義，通過與美國阿貢國家實(shí)驗(yàn)室合作，利用超高真空低溫掃描隧道顯微鏡（UHV-LT-STM）詮釋了“折疊”與自組裝的過程。進(jìn)一步運(yùn)用掃描隧道譜學(xué)（STS）在亞分子水平對外圍的金屬結(jié)點(diǎn)進(jìn)行了區(qū)分，確定了不同金屬有機(jī)三聯(lián)吡啶配體中釕和鐵的能帶間隙分別為2.8 eV和2.5 eV，從而成功確定了每個(gè)金屬原子的位置。

該工作首次實(shí)現(xiàn)了20納米尺寸二維分立金屬有機(jī)超分子結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，并運(yùn)用超高真空低溫掃描隧道顯微鏡成功觀察到分子結(jié)構(gòu)。此外，該工作通過凝聚態(tài)下局域態(tài)密度的測量實(shí)現(xiàn)了亞分子級別的異構(gòu)體表征，為單分子器件及單分子存儲(chǔ)方面的研究提供了可能。